Spektroelektrochemisch gesteuerte Erzeugung, Kontrolle und Verständnis von komplexen, hoch geordneten elektrochemischen Grenzflächen

14.05.2026 bis 13.05.2031

Elektrochemische Grenzflächen spielen eine wichtige Rolle bei Anwendungen der Energie- und Stoffumwandlung. Diese Phasengrenze zwischen Elektrode und Elektrolyt bestimmt Eigenschaften wie Ladungstransport, katalytische Funktion, Stabilität oder Ladungsträgerrekombination, aber ihr genauer struktureller Aufbau ist oft unbekannt. Insbesondere bei komplexen elektrochemischen Grenzflächen, die sich durch eine hohe Reaktivität mit dem Elektrolyten auszeichnen, bilden sich in der Regel auch auf Einkristallen amorphe Zwischenphasen, die das Verständnis von Potenzialverläufen oder elektronischen Grenzflächenzuständen erschweren. Im vorliegenden Heisenberg-Projekt wird elektrochemische Reflexionsanisotropiespektroskopie (RAS) eingesetzt, um nach hochgeordneten Grenzflächen zwischen reaktiven Elektroden und Elektrolyten zu suchen und diese zu stabilisieren. Die so präparierten elektrochemischen Grenzflächen von Halbleitern ermöglichen dann eine vertiefte Analyse bezüglich ihrer (photo)elektrochemischen Eigenschaften mittels komplementärer experimenteller Methoden wie der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS) und intensitätsmodulierter Photospektroskopie. Bei Batterieelektroden wird RAS beispielsweise genutzt, um das Nukleationsverhalten auf Anodenmaterialien oder die Bildung der Elektroden-Elektrolyt-Zwischenphase (SEI) zu kontrollieren, gefolgt von einer Charakterisierung des Ionentransports über diese Grenzflächen mittels EIS. Die Modellierung der elektronischen Struktur dieser Systeme mittels Dichtefunktionaltheorie wird ein weiter vertieftes Verständnis der Grenzflächen ermöglichen, und daraus abgeleitete rechnerische Spektroskopie die Brücke zum Experiment schlagen. Die so ermöglichte Kontrolle hochgeordneter elektrochemischer Grenzflächen wird als Ausgangspunkt genutzt, um mittels spektroskopischer Überwachung die Synthese von Halbleiter-Heterostrukturen in epitaktischer Qualität zu entwickeln. Dies kann neue Wege für die Gestaltung von Photoelektroden erschließen. Schließlich werden bei Raumtemperatur flüssige Elektrokatalysatoren synthetisiert und mittels komplementärer Spektroskopie und Modellierung bezüglich ihrer katalytischen Eigenschaften für die elektrochemische Reduktion von CO2 zu festem Kohlenstoff untersucht. Da hier der Kohlenstoff anfänglich als Graphen(oxid) auf der Flüssigmetallmatrix aufwächst, wird evaluiert, ob die so entstehende Grenzfläche als Ausgangspunkt für das Wachstum komplexerer, geordneter Strukturen genutzt werden kann. Die im Projekt entwickelten Methoden und gewonnen Einblicke werden also einerseits das Verständnis komplexer elektrochemischer Grenzflächen verbessern, andererseits aber auch neue Möglichkeiten für spektroskopisch kontrollierte, elektrochemische Syntheseverfahren eröffnen.